Recycling piezoelectric ceramics using upside-down composite fabrication method : a collaborative experimental and theoretical study

Academic dissertation to be presented with the assent of the Doctoral Programme Committee of Information Technology and Electrical Engineering of the University of Oulu for public defence in the Wetteri auditorium (IT115), Linnanmaa, on 24 April 2026, at 12 noon

Abstract

This thesis introduces a sustainable manufacturing route for fabricating piezoelectrics in the form of composites from recycled piezoceramics. Investigation into the feasibility of the route, factors influencing the functionality of the composites, strategies to improve functionality, and the potential of the route to be scaled up to a larger industrial setting have been performed as part of the work.

The emerging upside-down composite fabrication technique was deemed to be suitable for this purpose, and novel piezocomposites were fabricated from recycled sources at ultra-low temperatures (< 350 °C). The term ‘upside-down’ refers to the large proportion of the filler phase (> 75 vol.%) present. The materials in the composite were carefully selected so that their application space spanned over a variety of piezoelectric devices, which naturally acted as sources of recycling at the end of their lives or when rejected. The fabrication conditions rendered remarkably lower energy consumption compared to conventionally sintering piezoceramics whilst retaining competitive piezoelectric voltage coefficients (g), demonstrating the feasibility of the methodology for providing a second life to the recycled materials as kinetic energy sensors.

The piezoelectric charge coefficient (d) was lower for the composites owing to the disparate permittivity values between the phases. This was experimentally confirmed and accurately modelled using the Lichteneker and Yamada models at high filler loadings. By extending the modelling methodology to other permittivity spaces with improved poling efficiencies, solutions to increase the d in these composites were proposed.

Nevertheless, these models significantly deviated from experiments at lower filler loadings, and they could not be extended to other potential recycling techniques without inducing substantial errors. To circumvent this issue, the fitting constants of the models were changed appropriately so that they followed the experiments. The values of these fitting constants were then used to interpret the microstructure and electrical properties of the composites, serving as unconventional models. This approach laid a foundation for scaling up the optimization of the recycled materials by providing training and/or testing datasets for possible machine learning algorithms via potential high-throughput manufacturing routes.Tiivistelmä

Tämä väitöskirja esittelee kestävän valmistusmenetelmän, jossa kierrätetyistä pietsokeraameista valmistetaan komposiittimuotoisia pietsosähköisiä materiaaleja. Tutkimuksessa on arvioitu menetelmän toteutettavuutta, komposiittien toiminnallisuuteen vaikuttavia tekijöitä, toiminnallisuuden parantamisstrategioita sekä mahdollisuuksia skaalata menetelmä teolliseen mittakaavaan.

Uusi käänteinen (upside-down) komposiittitekniikka todettiin soveltuvaksi tähän tarkoitukseen, ja innovatiivisia pietsokomposiitteja valmistettiin kierrätysmateriaalilähteistä erittäin alhaisissa lämpötiloissa (< 350 °C). Termi "ylösalaisin" viittaa täyteainevaiheen suureen tilavuusosuuteen (> 75 til.-%). Komposiittien materiaalit valittiin huolellisesti siten, että niiden käyttöalue kattaa laajan kirjon pietsosähköisiä laitteita ja komponentteja, jotka toimivat luonnollisesti kierrätyksen lähteinä elinkaarensa lopussa tai hylättyinä. Valmistusolosuhteet mahdollistivat huomattavasti pienemmän energiankulutuksen verrattuna perinteiseen pietsokeraamien sintraukseen, samalla säilyttäen kilpailukykyiset pietsosähköiset jännitekertoimet (g), mikä osoittaa menetelmän soveltuvuuden kierrätysmateriaalien uudelleenkäyttöön kineettisen energian antureina.

Pietsosähköinen varauskerroin (d) oli komposiiteilla alhaisempi johtuen faasien erilaisista permittiivisyyksistä. Tämä vahvistettiin kokeellisesti ja mallinnettiin tarkasti Lichtenekerin ja Yamadan mallien avulla korkeilla täyteainepitoisuuksilla. Ratkaisuita komposiittien d-arvon kasvattamiseksi ehdotettiin mallinnusmenetelmän laajentamisella muihin permittiivisyysalueisiin sekä polarointitehokkuuden parantamisella.

Kyseiset mallit poikkesivat kuitenkin merkittävästi kokeellisista tuloksista matalilla täyteainepitoisuuksilla, eikä niitä voitu laajentaa muihin mahdollisiin kierrätysmenetelmiin ilman merkittäviä virheitä. Tämän ongelman kiertämiseksi mallien sovitusvakioita muutettiin sopivasti vastaamaan kokeellisia tuloksia. Näitä sovitusvakioita käytettiin komposiittien mikrorakenteen ja sähköisten ominaisuuksien tulkintaan, toimien epätavallisina malleina. Tämä lähestymistapa loi perustan kierrätysmateriaalien optimoinnin skaalaamiselle tarjoamalla koulutus- ja/tai testausdatan mahdollisille koneoppimisalgoritmeille korkean läpimenon valmistusmenetelmien kautta.