High-throughput computation of Raman spectra by atomistic first-principles methods
Bagheri, Mohammad (2024-10-01)
© University of Oulu, 2024. This publication is copyrighted. You may download, display and print it for your own personal use. Commercial use is prohibited. © Oulun yliopisto, 2024. Julkaisu on tekijänoikeussäännösten alainen. Teosta voi lukea ja tulostaa henkilökohtaista käyttöä varten. Käyttö kaupallisiin tarkoituksiin on kielletty.
https://rightsstatements.org/vocab/InC/1.0/
https://urn.fi/URN:NBN:fi:oulu-202409035697
Kuvaus
Tiivistelmä
When an incident monochromatic light interacts with a material system, scattered light can contain important information about the material. Raman spectroscopy is a versatile and non-destructive characterization tool based on inelastic light scattering by atomic vibrations. It provides information about the vibrational modes of the material and therefore its atomic structure and chemical composition. Interpretation of the spectra requires comparison to known references that can be found in literature or the collections of experimental spectra. Raman spectra could also be simulated using atomistic first-principles methods, but these are computationally demanding, which has thus far prevented the construction of a large database of simulated Raman spectra.
This thesis focuses on developing an optimized computational workflow for calculating Raman spectra efficiently. High-throughput calculations performed using the implemented workflow resulted in a database with a large set of materials (5,099 structures) including semiconductors and insulators. The database is publicly accessible via a web app hosted on the computational Raman database website. Using the workflow and collected data enabled additional research. First, new approaches for dimensionality classification of materials based on the interatomic force constants of a structure are introduced. The implemented approaches are applied to the database and the results are analyzed by comparing them to several bond-length-based classification methods. Additionally, new non-van der Waals two-dimensional material candidates were identified. Next, the correspondence between the structure and the Raman spectral features of silicates, particularly those with isolated clusters, is explored. This investigation focuses on identifying spectral similarities within material groups with similar structures and trends among different material categories. Furthermore, an examination is conducted to assess the effectiveness of commonly used similarity metrics in distinguishing between materials with varying structural units. Finally, a practical application of optimized workflow is demonstrated, which involves simulating Raman spectra of a new set of materials to assist in material identification in experimental spectra.
Kun näytteeseen osuva yksivärinen valo on vuorovaikutuksessa materiaalijärjestelmän kanssa, sironnut valo voi sisältää tärkeää tietoa materiaalista. Raman-spektroskopia on monipuolinen ja näytettä vahingoittamaton karakterisointityökalu, joka perustuu epäelastiseen valonsirontaan atomien värähtelyistä ja tarjoaa tietoa materiaalin atomirakenteesta ja kemiallisesta koostumuksesta. Spektrien tulkinta edellyttää vertailua tunnettuihin referensseihin, joita löytyy kirjallisuudesta tai kokeellisten spektrien tietokannoista. Raman-spektrejä voidaan myös simuloida käyttämällä atomistisia elektronirakenne-menetelmiä, mutta nämä ovat laskennallisesti vaativia, mikä on rajoittanut simuloitujen Raman-spektrien tietokantojen luomista.
Tämän väitöskirjan aiheena on optimoidun automatisoidun laskentaprosessin kehittäminen Raman-spektrien tehokkaaseen laskentaan. Tämän prosessin avulla suoritettiin laskut suurelle joukolle materiaaleja (5,099 atomirakennetta), sisältäen laajan valikoiman puolijohteita ja eristeitä. Tietokanta on julkisesti saatavilla laskennallisen Raman-tietokantasivuston verkkosovelluksen kautta. Laskentaprosessi ja koostettu tietokanta mahdollistivat lisätutkimuksen. Ensiksi kehitimme uusia menetelmiä materiaalien ulottuvuuden luokitteluun atomien välisiin voimavakioihin pohjautuen. Toteutettuja menetelmiä sovellettiin tietokantaan ja tuloksia analysoitiin vertaamalla niitä useisiin sidospituuteen perustuviin luokittelumenetelmiin. Menetelmiä hyväksikäyttäen onnistuimme tunnistamaan uusia kaksiulotteisia ei-van der Waals materiaaliehdokkaita. Seuraavaksi tutkimme silikaattien atomirakenteen ja niiden Raman-spektrien välistä yhteyttä. Keskityimme tunnistamaan spektrien yhtäläisyyksiä samankaltaisia rakenteita omaavien materiaaliluokkien sisällä ja spektrien trendejä eri materiaaliluokkien välillä. Lisäksi arvioimme yleisesti käytettyjen samankaltaisuusmetriikoiden tehokkuutta materiaaliluokkien erotteluun. Lopuksi käytännön sovelluksena optimoidulle laskentaprosessille, simuloimme uuden materiaalijoukon Raman-spektrit, jotka auttoivat materiaalin tunnistamisessa kokeellisesti mitatusta spektristä.
Original papers
-
Bagheri, M., & Komsa, H.-P. (2023). High-throughput computation of Raman spectra from first principles. Scientific Data, 10(1), 80. https://doi.org/10.1038/s41597-023-01988-5 https://doi.org/10.1038/s41597-023-01988-5
-
Bagheri, M., Berger, E., & Komsa, H.-P. (2023). Identification of material dimensionality based on force constant analysis. The Journal of Physical Chemistry Letters, 14(35), 7840–7847. https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01635 https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01635
-
Bagheri, M., & Komsa, H. (2024). Structure–spectrum relationship in the calculated Raman spectra of silicates. Journal of Raman Spectroscopy. Advance online publication. https://doi.org/10.1002/jrs.6686 https://doi.org/10.1002/jrs.6686
-
Kärkkäinen, P. R., Popov, G., Hatanpää, T., Kemppinen, A., Kohopää, K., Bagheri, M., Komsa, H., Heikkilä, M., Mizohata, K., Chundak, M., Deminskyi, P., Vihervaara, A., Ribeiro, M., Hätinen, J., Govenius, J., Putkonen, M., & Ritala, M. (2024). Atomic layer deposition of molybdenum carbide thin films. Advanced Materials Interfaces, 11(6), 2400270. https://doi.org/10.1002/admi.202400270 https://doi.org/10.1002/admi.202400270
Osajulkaisut
-
Bagheri, M., & Komsa, H.-P. (2023). High-throughput computation of Raman spectra from first principles. Scientific Data, 10(1), 80. https://doi.org/10.1038/s41597-023-01988-5 https://doi.org/10.1038/s41597-023-01988-5
-
Bagheri, M., Berger, E., & Komsa, H.-P. (2023). Identification of material dimensionality based on force constant analysis. The Journal of Physical Chemistry Letters, 14(35), 7840–7847. https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01635 https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01635
-
Bagheri, M., & Komsa, H. (2024). Structure–spectrum relationship in the calculated Raman spectra of silicates. Journal of Raman Spectroscopy. Advance online publication. https://doi.org/10.1002/jrs.6686 https://doi.org/10.1002/jrs.6686
-
Kärkkäinen, P. R., Popov, G., Hatanpää, T., Kemppinen, A., Kohopää, K., Bagheri, M., Komsa, H., Heikkilä, M., Mizohata, K., Chundak, M., Deminskyi, P., Vihervaara, A., Ribeiro, M., Hätinen, J., Govenius, J., Putkonen, M., & Ritala, M. (2024). Atomic layer deposition of molybdenum carbide thin films. Advanced Materials Interfaces, 11(6), 2400270. https://doi.org/10.1002/admi.202400270 https://doi.org/10.1002/admi.202400270
Kokoelmat
- Avoin saatavuus [38865]