Experimental study of photoionization and decay of atoms and small molecules

Abstract

<div lang="en" class="abs"><p class="abs_header">Abstract</p><p>The detailed understanding of the behavior of the electronic states of multielectron atoms and small molecules is fundamental for advancement in a wide variety of fields. The present work aims at deepening this understanding by studying elusive, small cross section processes during photoionization and decay, beyond the dominant well-known processes. The branching ratio and anisotropy parameters of the satellite states accompanying the Kr 3d photoionization line were measured, shedding light on their creation mechanisms, with the support of theoretical results. By utilizing electron coincidence techniques, a method to measure the possibility of interatomic Auger effect in N₂O could be illustrated and an upper limit on the probability established. The binding energies of the nitrogen 1s⁻¹v⁻¹ states in N₂O were also measured. For this study, a multi-electron coincidence analyzer was developed. Furthermore, the decay of argon 2p⁻² double core hole states populated by Auger decay after 1s ionization was studied by measuring electron-ion coincidences. Theoretical calculations allowed the assignment of intermediate and final states. All experiments were carried out at synchrotron facilities.</p></div>

<div lang="fi" class="abs"><p class="abs_header">Tiivistelmä</p><p>Monielektronisten atomien ja pienten molekyylien elektronisten tilojen yksityiskohtainen ymmärtäminen luo pohjaa monien eri alojen kehittymiselle. Tämän työn tavoitteena on edistää tätä ymmärrystä tutkimalla hallitsevien tunnettujen siirtymien sijasta vaikeasti havaittavia, pienen vaikutusalan fotoionisaatioprosesseja ja elektronisten tilojen purkautumisia. Kr 3d -fotoionisaatioviivan satelliittitilojen intensiteettisuhteet ja anisotropiaparametrit mitattiin, ja vertaamalla tuloksia koetta tukeviin teoreettisiin laskuihin saatiin tietoa satelliittitilojen syntymekanismeista. Työssä esitettiin menetelmä atomien välisen Auger-ilmiön todennäköisyyden mittaamiseksi N₂O:ssa elektronikoinsidenssitekniikoita käyttäen ja määritettiin prosessin todennäköisyyden yläraja. Myös N₂O:n typen 1s⁻¹v⁻¹-tilojen sidosenergiat mitattiin. Tätä tutkimusta varten kehitettiin koinsidenssianalysaattori, jolla voidaan mitata useita elektroneja yhtäaikaisesti. Lisäksi argonin 1s-ionisaation Auger-purkautumisen seurauksena syntyvien 2p⁻² sisäkuoren kaksoisaukkotilojen purkautumista tutkittiin mittaamalla elektroni-ioni-koinsidensseja. Teoreettisten laskujen avulla purkautumisprosessin väli- ja lopputiloja pystyttiin tunnistamaan. Väitöstyön kaikki kokeet suoritettiin synkrotronisäteilylaitoksissa.</p></div>

<div lang="en" class="abs"><p class="abs_header">Original papers</p><p>Original papers are not included in the electronic version of the dissertation.</p><ol type="I"><li><p>Kiselev, M. D., Reinhardt, M., Patanen, M., Kivimäki, A., Powis, I., Zatsarinny, O., Grum-Grzhimailo, A. N., & Holland, D. M. P. (2022). An experimental and theoretical study of the Kr 3d correlation satellites. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, 55(5), 055002. <a href="https://doi.org/10.1088/1361-6455/ac521a">https://doi.org/10.1088/1361-6455/ac521a</a></p><p><a href="https://urn.fi/urn:nbn:fi-fe2022051335040">Self-archived version</a></p></li><li><p>Mailhiot, M., Hikosaka, Y., Jänkälä, K., Kivimäki, A., Küstner-Wetekam, C., Palaudoux, J., Pelimanni, E., Penent, F., Zindel, C., Patanen, M., Lablanquie, P., Huttula, M., & Hans, A. (2023). Search for the interatomic Auger effect in Nitrous Oxide. Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 265, 147333. <a href="https://doi.org/10.1016/j.elspec.2023.147333">https://doi.org/10.1016/j.elspec.2023.147333</a></p><p><a href="https://urn.fi/urn:nbn:fi-fe2023081696934">Self-archived version</a></p></li><li><p>Mailhiot, M., Jänkälä, K., Huttula, M., Patanen, M., Bučar, K., Žitnik, M., Cubaynes, D., Holzmeier, F., Feifel, R., Céolin, D., Andric, L., Guillemin, R., Ismail, I., Palaudoux, J., Penent, F., & Lablanquie, P. (2023). Multielectron coincidence spectroscopy of the Ar²⁺ (2<i>p</i>⁻²) double-core-hole decay. Physical Review A, 107(6), 063108. <a href="https://doi.org/10.1103/PhysRevA.107.063108">https://doi.org/10.1103/PhysRevA.107.063108</a></p></li></ol></div>

<div lang="fi" class="abs"><p class="abs_header">Osajulkaisut</p><p>Osajulkaisut eivät sisälly väitöskirjan elektroniseen versioon.</p><ol type="I"><li><p>Kiselev, M. D., Reinhardt, M., Patanen, M., Kivimäki, A., Powis, I., Zatsarinny, O., Grum-Grzhimailo, A. N., & Holland, D. M. P. (2022). An experimental and theoretical study of the Kr 3d correlation satellites. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics, 55(5), 055002. <a href="https://doi.org/10.1088/1361-6455/ac521a">https://doi.org/10.1088/1361-6455/ac521a</a></p><p><a href="https://urn.fi/urn:nbn:fi-fe2022051335040">Rinnakkaistallennettu versio</a></p></li><li><p>Mailhiot, M., Hikosaka, Y., Jänkälä, K., Kivimäki, A., Küstner-Wetekam, C., Palaudoux, J., Pelimanni, E., Penent, F., Zindel, C., Patanen, M., Lablanquie, P., Huttula, M., & Hans, A. (2023). Search for the interatomic Auger effect in Nitrous Oxide. Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 265, 147333. <a href="https://doi.org/10.1016/j.elspec.2023.147333">https://doi.org/10.1016/j.elspec.2023.147333</a></p><p><a href="https://urn.fi/urn:nbn:fi-fe2023081696934">Rinnakkaistallennettu versio</a></p></li><li><p>Mailhiot, M., Jänkälä, K., Huttula, M., Patanen, M., Bučar, K., Žitnik, M., Cubaynes, D., Holzmeier, F., Feifel, R., Céolin, D., Andric, L., Guillemin, R., Ismail, I., Palaudoux, J., Penent, F., & Lablanquie, P. (2023). Multielectron coincidence spectroscopy of the Ar²⁺ (2<i>p</i>⁻²) double-core-hole decay. Physical Review A, 107(6), 063108. <a href="https://doi.org/10.1103/PhysRevA.107.063108">https://doi.org/10.1103/PhysRevA.107.063108</a></p></li></ol></div>